過氧化氫是工業(yè)中廣泛使用的重要化學(xué)物質(zhì)。兩電子電化學(xué)氧還原反應(yīng)（2e-ORR）是一種清潔的原位生產(chǎn)H2O2的方法。在這里，報道了一種無金屬催化劑（介孔碳空心球，MCHS），將其用于中性電解質(zhì)（0.1 M PBS）中高效生產(chǎn)H2O2，產(chǎn)生H2O2的選擇性達(dá)90％以上，在0.57 V的電勢下可達(dá)到99.9％。在中性電解液中更優(yōu)選發(fā)展H2O2催化劑，因此H2O2穩(wěn)定劑的pH值也接近中性。如此優(yōu)異的催化活性來源于多方面，例如合適的孔隙率，氧官能團(tuán)的含量和不同種類的氧官能團(tuán)。第一性原理模擬表明，該催化劑含有合適的混合氧和COOH官能團(tuán)，這在催化形成H2O2中起著重要作用。該研究所報道的無金屬催化劑有望成為未來高效生產(chǎn)H2O2的催化劑之一。
Figure 1. （a）MCHS-TEOS，MCHS-TPOS和MCHS-9：1樣品的拉曼光譜。（b）MCHS-9：1樣品的XPS總譜。（c-d）MCHS-9：1樣品的高分辨C 1s和O 1s光譜。（e）在77 K溫度下的氮?dú)馕?脫附等溫線。（f）MCHS-9：1樣品的孔徑尺寸分布情況。
Figure 2. （a）MCHS-9：1樣品的SEM圖像。（b）MCHS-9：1樣品的TEM圖像。（c-e）MCHS-9：1樣品中C和O元素映射圖。
Figure 3. （a）MCHS-9：1樣品在O2飽和的不同pH電解液中的RRDE伏安圖，旋轉(zhuǎn)速度為1600 rpm。（b）MCHS-9：1樣品在不同pH電解液中的H2O2選擇性比較。（c）塔菲爾斜率比較。（d）MCHS-9：1樣品在0.1M PBS電解液中的穩(wěn)定性測試。
Figure 4. 在碳材料中含氧官能團(tuán)構(gòu)型，（a）醚氧（e-O），（b）酮氧（k-O），（c）CO基團(tuán)（c-O），（d）COOH基團(tuán)，（e）混合了兩個酮氧和兩個COOH基團(tuán)和（f）將兩個CO和兩個COOH基團(tuán)混合在一起。灰色，白色和紅色球分別代表碳，氫和氧原子。
該研究工作由中國科學(xué)院福建省物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所Guo-Liang Chai研究團(tuán)隊于2020年發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。原文：Mesoporous Carbon Hollow Spheres as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide in Neutral Electrolytes。
摘自《石墨烯雜志》公眾號：
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