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       設計了一種由Co單原子錨定/氮、硫共摻雜碳納米管(CoSAs-NS-CNTs)組成的多組分3D單片電極。同時在在碳布(CC)表面裝飾超薄的MoS₂納米片和超小內限CoS2納米點(MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC)形成雙界面雜化異質結電極作為矢量電子傳遞途徑，促進電催化性能。均勻分布的MoS₂納米片和與Co單原子連接的CoS₂納米點的整合，錨定/N, S共摻雜CNTs，賦予了豐富的多個活性位點和優(yōu)異的導電性。降移的d帶中心具有良好的熱力學吸附自由能(ΔGH*)，可有效催化析氫反應(HER)。結果表明，最佳MoS₂/ CoSAs-NS-CNTs@CoS2/CC電極在10 mA cm^-2下的過電位分別為72 mV和56 mV，在酸性和堿性溶液中Tafel斜率分別為59.4 mV和43.2 mV 12 ^-1。表現(xiàn)優(yōu)于大多數(shù)先前報道的鉬/鈷硫化基電催化劑。電極在5000 CV循環(huán)后活性略有下降，電解20 h后電流密度幾乎沒有衰減，表現(xiàn)出良好的耐久性和穩(wěn)定性。
 
  
圖1 (a)反應每一步后Co-LHSs/CC、CoSAs-N-CNTs@Co/CC、CoSAs-N-CNTs@Co₃O₄/CC、MoS₂/CoSA-NS-CNTs@CoS₂/CC的構建示意圖; (b和c) Co-LHs/CC， (d和e) CoSAs-N-CNTs@Co/CC， (f和g) CoSAs-N-CNTs@Co₃O₄/CC，和(h和i) MoS₂/ CoSA- NS-CNTs @ CoS₂/CC的SEM圖像。
 
 
圖2 (a-b) TEM， (c) HERTEM， (d) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂的HAADF-STEM圖像，(e-i)對應的元素映射;(j)像差校正的HAADF-STEM圖像，顯示了MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂的CoSAs-NS-CNTs中Co單原子的形成;(k) MoS₂/CoSAs-NSCNTs@ CoS₂的EDX結果;(l) (i) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC、(ii) CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC、(iii) CoSAs-N-CNTs@Co₃O₄/CC、(iv) CoSAs-N-CNTs@Co/CC的XRD譜圖和(m)拉曼光譜。
 
  
圖3 (i) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC， (ii) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs/CC和(iii) MoS₂/CC的(a) Mo 3d和(b) S 2p的高分辨率XPS光譜;(i) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC， (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC和(v) CoS₂/CC的(c) Co 2p和(d) S 2p的高分辨率XPS光譜;(i) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC， (ii) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs/CC (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC，和(vi) CoSAs-NS-CNTs@Co/CC的(e) N 1s的高分辨率XPS光譜;對于(i) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC， (ii) MoS₂/CoSAs-NS-CNTs/CC和(iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC， (f) C 1s的高分辨率XPS光譜。
 
  
圖4. LSV曲線(i)MoS₂/ CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/ CC, (ii) MoS₂/ CoSAs-NS-CNTs / CC, (iii) MoS₂/ CC (iv) CoSAs-NS-CNTs@CoS₂ / CC (v) CoS₂ / CC (vi) CoSAs-NCNTs@Co/ CC(七)CoSAs-N-CNTs / CC, Pt / C(八)20%,并在(a) (ix)裸露的CC H₂SO₄和(d) 0.5米和1.0米KOH電解質;(b和e) (a和d)中測試電極對應的Tafel圖;在(c) 0.5 M H₂SO₄和(f) 1.0 M KOH電解質中，MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC電極5000 CV循環(huán)前后的HER極化曲線。(c和f)中的插圖分別為MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC電極在0.5 M H₂SO₄和1.0 M KOH電解質中，75 mV和60 mV靜態(tài)過電位作用20 h時的電流密度隨時間變化的曲線。計算(實線)和測量(紅點)不同反應時間下MoS₂/CoSAs-NS-CNTs@CoS₂/CC電極在0.5 M H₂SO₄中過電位72 mV (g)和1.0 M KOH中過電位56 mV (h)的氫量。
 
  
圖5 (a)不同表面模型MoS₂、MoS₂/Co₁-NSC、CoS₂、Co₁-NSC@CoS₂和MoS₂/Co₁-NSC@CoS₂上H原子吸附的側視圖結構;(b)各種模型的自由能圖和平衡勢;(c)用彩色字體標注MoS₂、MoS₂/Co₁-NSC、MoS₂/Co₁-NSC@CoS₂中Mo原子d軌道的偏電子態(tài)密度(pDOS)， CoS₂、Co₁-NSC@CoS₂、MoS₂/Co₁-NSC@CoS₂中Co原子以及Mo和Co原子對應的d能帶中心;(d) MoS₂/Co1-NSC、Co₁-NSC@CoS₂和MoS₂/Co₁-NSC@CoS₂模型中MoS₂或碳層的電荷密度差，紅色和藍色區(qū)域代表電荷積累和消耗，等表面值為0.005 e Å ^-3
 
  
圖6 在MoS₂/CoSA-NS-CNTs@CoS2/CC中降低d帶中心和電荷轉移的示意圖。
  
       內蒙古大學Rui Gao，Jun Zhang和南開大學Yaping Du等人于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental（https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120630）上。原文：Hybrid heterojunction of molybdenum disulfide/single cobalt atoms anchored nitrogen, sulfur-doped carbon nanotube /cobalt disulfide with multiple active sites for highly efficient hydrogen evolution。

轉自《石墨烯雜志》公眾號