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       開發高效的陰極催化劑對Li-O₂電池的應用有很大的促進作用。本文采用水熱退火和NaBH4還原后處理的方法合成了核-殼型MoS₂ x@CNTs復合材料，將缺陷的MoS₂納米片均勻地包覆在三維碳納米管(CNT)網上。結果表明，它對LOBs的氧還原和析氧反應均具有良好的雙功能催化活性。一方面，表面工程策略可以有效構建含硫空位MoS₂納米片上的電荷重新分布，顯著促進了Li-O₂催化動力學;另一方面，導電、高比表面積的CNT網絡有利于傳質，為復合陰極提供足夠的自由空間，適應循環過程中放電產物可逆形成和分解所引起的體積變化。更重要的是，獨特的核殼結構不僅可以將缺陷的MoS₂納米片完全覆蓋在CNTs表面，避免CNTs與電解質的接觸，明顯抑制副反應，還可以實現更多活性位點的暴露，實現其催化性能。該工作為新型催化劑的研究提供了思路，并為LOBs催化劑結構工程提供了巨大的潛力。
 
 
圖1 Synthetic procedure of MoS_2−x@CNTs。
 
 
圖2。MoS_2−x@CNTs形貌： a,b) TEM圖像，c)對應的SAED圖像，d) HRTEM圖像，e) STEM圖像，f)對應區域的強度剖面記錄，g)的EDX元素映射圖像。
 
  圖3 a)不同樣品的XRD譜圖，b) Raman譜圖，c) XPS譜圖，d,e)高分辨率XPS譜圖，f) EPR譜圖。
 
 
圖4。a) 0.15 mV s^-1時的CV曲線，b) 2.35 ~ 4.5 V時200 mA g^-1的初始放電/充電曲線，c) MoS_2-x@CNT陰極的速率能力，e,g)不同陰極在200 mA g^-1下的循環性能。根據循環性能選擇了固定比容量為d) 1000和f) 500 mAh g^-1的MoS_2-x@CNT陰極的放電/充電曲線。
 
 圖5。二硫化鉬x@CNT陰極在不同階段:a) x射線衍射模式、b) SAED模式:第一次完全放電后SEM: c,d)放電，g,h)充電，在1000mA g^-1,和200 mA g^-1，e) 1000和f) 200 mA g⁻¹放電后的TEM圖像。
 
 
圖5 a,d) MoS_2-x@CNT陰極在1000 (a,b)和200 mA g^-1 (d,e)限制比容量為500 mAh g^-1時的Li 1s的高分辨率XPS譜圖。相應的原位DEMS曲線充電時，在c) 1000和f) 200 mA g^-1與固定比容量500 mAh g^-1。
 
 圖6 a) Mo₈S₁₆和b) Mo₈S₁₅不同吸附物在(002)表面的電荷密度差圖。等值面值設為0.0006玻爾1。黃色和藍色的輪廓分別代表電子密度的增加和減少?；瘜W計量總DOS c) Mo₈S₁₆和d)缺硫Mo₈S₁₅。e) Mo₈S₁₆和f) Mo₈S₁₅上ORR/OER的自由能圖。
 
  
圖7 給出了不同電流下MoS_2-x@CNT陰極表面ORR和OER過程電催化機理的示意圖。
 
        相關科研成果由山東大學Jun Wang和Shulei Chou等人于2021年發表在Adv. Funct. Mater (DOI: 10.1002/adfm.202108153)上。原文：Activating MoS₂ Nanoflakes via Sulfur Defect Engineering rapped on CNTs for Stable and Efficient Li-O₂ Batteries。

轉自《石墨烯研究》公眾號