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南昌大學Yuexiang Li等--促進非晶態(tài)NiO/還原氧化石墨烯作為增強染料敏化光催化H2釋放的助催化劑的合成
        通過低成本和簡單的方法開發(fā)用于析氫反應(HER)的高效催化劑仍然是一個挑戰(zhàn)。在此,我們報道了一種無定形NiO/還原氧化石墨烯(A-NG)復合材料作為助催化劑,通過染料敏化增強光催化H2生成。通過在250°C的低溫下煅燒NiCl2/GO前體,可以容易地制備A-NG復合材料。詳細的表征表明,非晶態(tài)NiO呈現(xiàn)為高度分散在石墨烯片上的微小納米顆粒,并且在NiO/石墨烯界面處形成碳化鎳,這表明了鎳與石墨烯的缺陷碳之間的強烈相互作用。與晶態(tài)NiO/rGO(C-NG)相比,A-NG助催化劑顯示出顯著增強的染料敏化光催化HER活性,因為無定形NiO納米顆粒可以有效地吸附染料。結果,高度分散的非晶態(tài)NiO加速了光誘導電子從激發(fā)染料轉(zhuǎn)移到助催化劑,即NiO和rGO之間形成的非晶態(tài)碳化鎳。這項工作提供了一種低成本和簡單的方法來開發(fā)用于光催化H2釋放的高效助催化劑。
 
圖1.(a)a-NG和C-NG復合材料的制備圖和(b)XRD圖譜。
 
圖2.a-NG和C-NG的(a)C1s、(b)Ni2p和(C)O1s的高分辨率XPS光譜。
 
圖3.(a)無圖像,(b)TEM圖像,(c–e)HRTEM圖像,和(f)a-NG的基本映射圖像。
 
圖4.(a)rGO、NiO、a-NG和C-NG復合材料的染料敏化光催化H2釋放活性的比較。(b)EY濃度對析氫活性的影響,以及(c)入射光波長對EY–A-NG系統(tǒng)上AQY的影響。(d) EY–A-NG光催化制氫活性的時間過程。(a)的條件:10 mg催化劑,2.0×10–4 mol L–1 EY,7.7×10–2 mol L–2 TEOA,pH 11.0,Hg燈(λ≥ 420nm)照射2h;(b):除EY濃度變化外,與(a)相同;(c) :與(a)相同,但EY濃度為5.0×10-4 mol L–1;和(d):除燈外,與(c)相同。
 
圖5.(a)熒光光譜和(b)在添加rGO、C-NG或a-NG復合物前后,在532nm的脈沖照射下,3EY*在580nm處的瞬態(tài)吸收衰減。條件:25.0μg mL-1份樣品;1.0×10-5 mol L-1 EY,懸浮液用N2脫氣7分鐘。
 
圖6. (a)EY分子的電子向Ni物種的傳輸圖;(b) 非晶態(tài)NiO/rGO復合材料上染料敏化光催化析氫反應的可能機理。
  
       相關研究成果由南昌大學Yuexiang Li等人2022年發(fā)表在Energy & Fuels (https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.2c03256)上。原文:Facile Synthesis of Amorphous NiO/Reduced Graphene Oxide as a Cocatalyst for Enhanced Dye-Sensitized Photocatalytic H2 Evolution。

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