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       半導體 2H 相二硫化鉬 (2H-MoS₂) 的析氫反應性能是實現(xiàn)其全部潛在應用的重大障礙。在這里，研究者利用理論計算來預測可能的功能化石墨烯量子點（GQD），它可以增強塊狀 MoS₂ 的 HER 活性。隨后，作者設計了一種功能化GQD誘導的原位自下而上策略，通過調節(jié)吸電子/供電子官能團的濃度來制造以GQD（ALQD）介導的近原子層2H-MoS₂納米片。實驗結果表明，一系列功能化GQD的引入在ALQD的合成過程中起著至關重要的作用。值得注意的是，GQD 上吸電子官能團的濃度和強度越高，所得的 ALQD 就越薄且活性更高。值得注意的是，合成的近原子層 ALQD-SO₃ 表現(xiàn)出顯著改善的 HER 性能。該GQD 誘導策略為擴大 MoS₂ 的催化應用提供了一種簡單有效的方法。此外，它在開發(fā)其他過渡金屬二硫屬化物材料中的納米片方面具有巨大的潛力。

 
Fig 1. 通過理論預測材料的結構、電荷特性和 HER 性能。 a GQDs 進入 2H-MoS₂ 的結構穩(wěn)定性。 b 四種ALQD的結構，d是通過測量兩個Mo原子的垂直距離得到的2H-MoS₂ NS的層間距。黃色、藍色、灰色、白色和綠色球分別代表S、Mo、C、H和官能團。 c 四種ALQD的層間距和形成能。 d PDOS和C原子的p帶中心連接到-SO₃和-NH₂。 e 連接至-SO₃ 和-NH₂ 的C 原子的電荷密度差和Bader 電荷。綠色和紅色等值面分別表示電子密度的減少和增加，其值為±3× 10⁻⁴ e Bohr⁻³。 f 四種類型 ALQD 的四個位點上 HER 過程的吉布斯自由能變化 (ΔG_*H)。 g 與四種類型 ALQD 上的官能團相連的 C 位點的 HER 過程的吉布斯自由能曲線。

        
Fig 2. 合成材料的形態(tài)和結構表征。 ALQD-SO₃ 的 TEM 圖像。 b ALQD-SO₃ 的高分辨率 TEM 圖像。 b 中的插圖顯示了放大的 MoS₂ NS 的規(guī)則晶格。 c ALQD-SO₃ 的 AFM 圖像。 d ALQD-SO₃ 和塊狀 MoS₂ 的 XRD 圖譜。 e ALQD-SO₃ 和塊狀 MoS₂ 的拉曼光譜。 f XPS總譜，以及 ALQD-SO₃ 和塊狀 MoS₂ 的高分辨率 XPS g Mo 3d 和 h S 2p 光譜。 i ALQD-SO₃ 和塊狀 MoS₂ 的電導率。

 
Fig 3. 合成材料的HER性能。 a CB@MoS₂、塊狀MoS₂、ALQD-SO₃和Pt-C的LSV曲線在0.5 M H₂SO₄電解液中進行。 b 相應的塔菲爾斜率源自 LSV 曲線。 c 對于塊狀 MoS₂ 和 ALQD-SO₃，在 0.25 V 與 RHE 下測得的電容電流之比。c 中的插圖顯示了 ALQD-SO₃ 在 20 至 200 mV s ^-1 掃描速率下的循環(huán)伏安圖。 d 塊狀 MoS₂ 和 ALQD-SO₃ 的 NH₃-TPD 曲線。 e 塊狀 MoS₂ 和 ALQD-SO₃ 的奈奎斯特圖。 f LSV 曲線是在 0.2 至 -0.8 V 相對于 RHE 的條件下在 1000 個循環(huán)之前和之后測量的。 g 相對于RHE在250 mV下電流密度隨時間變化曲線。

 
Fig 4. ALQD-COOH 和 ALQD-OH 的形態(tài)表征和 HER 性能。 a ALQD-COOH 和 b ALQD-OH 的 AFM 圖像。 c ALQD-COOH 和 d ALQD-OH 的 TEM 圖像。 e ALQD-COOH 和 f ALQD-OH 的高分辨率 TEM 圖像。 ALQD-COOH 和 ALQD-OH 的 g LSV 曲線在 0.5 M H₂SO₄ 電解質中進行。 h 相應的塔菲爾斜率源自 LSV 曲線。 i ALQD-COOH 和 ALQD-OH 的奈奎斯特圖。
 
       相關研究工作由上海大學Liang Wang聯(lián)合南洋理工大學Zheng Liu和華東理工大學Cheng Lian課題組于2023年在線發(fā)表于《Nano-Micro Letters》期刊上，Graphene Quantum Dot Mediated Atom-Layer Semiconductor Electrocatalyst for Hydrogen Evolution。
       原文：https://doi.org/10.1007/s40820-023-01182-7 

轉自《石墨烯研究》公眾號